随着能源危机的临近，核能作为低碳能源，在摆脱污染性化石燃料能源的过程中提供了重要的过渡技术。放射性碘作为裂变产物，以I₂、CH₃I和I₃⁻的形式存在于空气和水中，其高放射性、生物相容性和长半衰期特性对人类健康构成严重威胁。同时，碘元素通常以高挥发性的I₂和CH₃I形态存在，可通过呼吸途径轻易进入人体且难以捕获。因此，放射性碘的管理及放射性废物中气态碘的高效处理至关重要。相较于传统的溶液洗涤法，吸附剂法因其高效性备受关注。目前已开发出多种吸附剂，如银基纳米材料、改性生物炭、金属氧簇、沸石、气凝胶、金属有机框架（MOFs）、氢键有机框架（HOFs）及共价有机框架（COFs）。然而，考虑到贵金属成本及金属离子潜在二次污染风险，设计富含氮活性位点且具有高吸附性能的非金属多孔材料开启了碘捕获研究的新纪元。

化学科学与工程学院闫冰教授团队设计组装富含暴露性sp³-N位点的一维共价有机框架材料，用于超快速碘和碘甲烷的吸附，并通过荧光强度实现吸附进程的可视化监测，相关研究成果发表于《化学科学》(Chemical Science)。

作为晶体多孔材料的杰出代表，COFs凭借其稳定性、高比表面积、丰富孔结构及非金属特性被广泛应用于吸附剂领域。在众多COFs类型中，亚胺基COFs通过席夫碱反应合成，富含亚胺氮活性位点，可捕获I₂和CH₃I。在此基础上，通过灵活组合合成单元引入不同类型氮位点，可进一步提升碘捕获能力。研究人员通过巧妙设计开发了多种高吸附性能的COFs吸附剂。然而与金属基材料相比，尽管可通过调控氮位点和结构实现高吸附容量，但在吸附速率方面仍存在显著差距。因此，提升COFs的碘捕获速率已成为亟待突破的关键瓶颈。当前报道的提升碘捕获率的方法包括：通过大孔结构设计提高传质速率或通过引入杂原子（O,S）增强COFs电子密度以实现速率的提升。同时，研究表明sp³-N与CH₃I具有强反应性，可提升对CH₃I吸附速率。

COF-1D6与COF-1D7的合成策略及结构骨架，I₂/CH₃I（紫色球）传输模式示意图

受上述研究启发并结合新兴的带状拓扑结构一维COF，本工作从调节氮位点的暴露程度出发，设计出富含暴露sp³-N位点的纳米球状一维COF（COF-1D6）。相较于对照材料COF-1D7，COF-1D6因其更充分的暴露位点，对I₂/CH₃I展现出更高吸附容量与极快吸附速率。值得注意的是，其对CH₃I的吸附速率K_80%达惊人的1.07 g·g⁻¹·h⁻¹。该数值远超当前报道的其他COF吸附剂，仅次于MOFs BIT-61的1.22 g·g^-1·h^-1。此外，COF-1D6与COF-1D7展现的优异荧光特性，使其能够通过视觉监测吸附过程，极大提升了其实际应用潜力。综上所述，本研究基于一维COF材料，从增加暴露位点丰度的全新视角出发，为提升吸附速率提供了新范式。

化学科学与工程学院闫冰教授为论文独立通讯作者，博士研究生李轲为论文第一作者。该研究工作得到国家自然科学基金项目的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D5SC05993C