近日，同济大学物理科学与工程学院陈杰教授、徐军教授团队合作指导本科生开展研究，相关成果以“Unveiling Thermal Transport Mechanisms in Alumina Laser Crystal Using Machine Learning Potential”为题发表于《物理评论研究》（Physical Review Research）。

高功率固体激光器运行过程中，增益介质吸收泵浦能量后会产生废热，局域温升可能进一步引起热透镜、热应力和光束质量下降。外部冷却能够降低器件整体温度，但热量首先需要在晶体内部完成传导，因此，增益介质本征的热输运能力仍是影响高功率激光稳定运行的重要因素。

氧化铝（Al₂O₃）兼具较高热导率、良好机械强度和电绝缘性能，是重要的激光基质材料。将稀土离子引入Al₂O₃，有望在保持热管理能力的同时拓展材料的光谱功能。然而，掺杂会带来质量差异、局域结构畸变和晶格无序，激光运行造成的温升又会增强晶格非谐性。升温与稀土掺杂都会降低热导率，但两类散射是否作用于相同的频率范围和声子模态，此前仍缺少清晰的微观认识。   

图1、氧化铝晶体结构及激光工作条件下的热输运过程示意

从原子尺度研究掺杂体系的热输运，需要同时描述掺杂无序、晶格非谐性和较长时间尺度的热流演化。经典的第一性原理分子动力学具有较高精度，但难以直接承担大规模热输运模拟；传统经验势计算效率较高，精度和可迁移性却受到限制。为兼顾两者，团队基于第一性原理数据构建了Ce–Al–O体系的神经演化机器学习势，并利用能量、原子力、声子色散和局域惨杂原子的位移等指标对其精度进行了验证。

在此基础上，研究采用均匀非平衡分子动力学方法，对几十万原子级的体系开展热输运模拟，预测不同温度和Ce掺杂浓度下的热导率及其频率分辨贡献，并进一步结合声子寿命、分原子声子态密度和振动偏振矢量，分析宏观热导率变化背后的微观机制。结果表明，不同于升温通过增强非谐声子—声子散射对热输运产生宽频抑制，Ce掺杂的影响具有显著的频率和模态选择性。当Ce浓度由0增加至约0.7%时，300K和500K下的热导率分别下降约70%和58%；继续提高掺杂浓度后，热导率下降速度明显减缓。频谱分析显示，掺杂效应主要集中在约4.5THz附近的低频声学声子以及部分光学声子，而非在整个频谱范围内均匀削弱热输运。这一特征不同于通常采用宽频Rayleigh型杂质散射描述的情况。

进一步的声子态密度和振动偏振分析揭示了这种选择性散射的来源。Ce与Al之间存在较大的质量差异，Ce替位掺杂后在约4.5THz附近形成明显的局域振动贡献，其特征频率与声子寿命及频谱热导率显著下降的位置相对应。Ce位点及邻近晶格的局域振动可与频率相近、偏振匹配的宿主声子发生较强的共振耦合，从而形成窄频范围内增强的声子—掺杂散射通道。对于该频率附近的声学模，各类原子共同参与集体振动，Ce与周围晶格耦合较强；部分包含较强Al原子振动成分的光学模也容易受到影响。相比之下，以O原子振动为主的模态与替代Al位点的Ce耦合较弱，声子寿命衰减程度较低。

 图2、Ce掺杂引起的模态选择性声子散射机制：局域振动、共振耦合与振动偏振共同决定受影响的声子模态  

研究将Al₂O₃激光晶体热导率的宏观变化进一步分解到声子频率、寿命和偏振层面，阐明了温度升高引起的宽频抑制与Ce掺杂引起的模态选择性抑制之间的区别。结果表明，稀土掺杂对热输运的影响不仅取决于掺杂浓度，还与掺杂原子的局域振动频率以及宿主声子模态的原子参与特征密切相关。这一认识为理解稀土掺杂激光晶体的热输运机制，以及优化面向高功率应用的掺杂方案和材料微结构提供了原子尺度的理论依据。

值得一提的是，论文第一作者代言为物理科学与工程学院光电信息科学与工程—应用物理学双学位专业本科生，通讯作者张忠卫副教授为本科生班主任。该研究依托同济大学大学生创新训练计划（SITP）项目开展，在陈杰教授、张忠卫副教授和张晨波研究员共同指导下完成，徐军教授、权佳敏副教授及博士后王无敌为研究工作提供了重要支持与贡献。物理科学与工程学院相关负责人表示，从研究问题的提出、研究模型的构建，到研究结果的分析和论文写作，学生在教师指导下参与了较为完整的科研过程，该成果展现了本科生在科研训练中的主动探索精神和协同攻关能力，也体现了学院以项目制培养为抓手，深化师生科研合作、支持本科生参与前沿科学研究所取得的积极成效。

论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/ld32-gzc3