氧还原反应（ORR）是金属—空气电池和燃料电池中的核心电化学过程，其缓慢的多电子反应动力学过程和低催化活性长期制约着电池性能的进一步提升。尤其是传统单原子催化剂在ORR过程中受限于反应中间体吸附能之间的线性标度关系，催化活性难以实现本质性突破。

针对这一关键瓶颈，同济大学物理科学与工程学院程传伟教授、张宇钟教授团队基于理论计算模型筛选提出了一种碳载双金属单原子催化新策略：在相邻碳层中分别引入Ir-N4和Fe-N4原子级活性位点，构建层间耦合双单原子结构，成功实现了显著的自旋耦合与电子结构重构。研究发现，邻近层中的Ir-N4位点可诱导自旋极化效应，触发活性中心原子Fe由低自旋态向中自旋态转变，从而增强Fe–O前线轨道中的电子离域程度，优化含氧反应中间体的吸附行为从而降低反应能垒。理论计算与实验结果高度一致，表明该双层Ir-N4/Fe-N4催化体系在氧还原反应及锌—空气电池中均展现出优异的催化活性与稳定性。相关研究成果于3月5日以“Modulation of the spin state of atomic Fe–N4 sites with interlayer-adjacent Ir–N4 for superior ORR activity”为题，在线发表于材料科学领域知名期刊《纳微快报》（Nano-Micro Letters）。   

图1. IrFe-SACs的模型筛选、构建及催化机理分析

研究团队提出一种双层碳载双金属单原子模型，并结合密度泛函理论计算，实现了对高性能ORR电催化剂的精准预测与筛选。理论结果显示，Ir-N4/Fe-N4双层构型具有较低的理论过电位和突出的ORR活性。基于理论指导，团队在三维有序大孔石墨化碳载体上成功制备了系列双金属单原子催化剂。实验表明，所构建的双层Ir-N4/Fe-N4催化剂的ORR半波电位高达0.928 V；应用在锌-空气电池中，其峰值放电功率密度达到314 mW cm-2，并在超过550小时、约1650次循环中保持稳定运行。催化机理研究进一步揭示，相邻层的Ir-N4位点通过层间耦合有效调控Fe-N4活性中心的自旋态与电子结构，是实现高效氧还原反应的关键因素。该研究不仅阐明了层间双单原子结构在电催化中的独特优势，也为突破传统单原子催化剂性能瓶颈、理性设计新一代高效稳定的ORR电催化剂提供了全新的理论依据和设计思路。

图2. IrFe-SACs的材料合成、表征及电化学性能评估

同济大学为论文第一完成单位。同济大学博士研究生谭颜为论文第一作者。同济大学程传伟教授、张宇钟教授和复旦大学晁栋梁教授为论文共同通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、上海市科委项目以及同济大学场景验证等项目的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1007/s40820-026-02108-9