全球可持续能源转型对锂资源需求迫切，基于尖晶石型LiMn₂O₄（LMO）的电化学锂提取技术极具潜力，但循环过程中各向异性体积变化引发的应力累积和机械降解严重限制其应用。近日，环境科学与工程学院张亚雷、褚华强教授团队在国际权威学术刊物《美国科学院院刊》（PNAS）上发表了题为“Stress-homogenized spatial architectures via entropy-driven self-assembly enabling high-performance and durable lithium extraction”的研究论文。研究提出熵驱动两亲自组装策略，构建应力均化的多层核壳LMO架构（LMO-MCS），通过调控内部几何结构优化应力—应变行为，协同提升离子分布均匀性、传输动力学和电化学稳定性。

研究构建有序层间通道确保了锂离子的均匀快速传输与内部应力的有效重分布。有限元模拟（FEM）与密度泛函理论（DFT）计算揭示，相比无序致密结构，多层核壳结构Li⁺浓度分布更加均匀，最大von Mises应力降低了48%，有效缓解了局部应力集中。 

图1、熵驱动自组装合成应力均一化结构 

优化后的LMO-MCS在混合电容去离子（HCDI）体系中确立了容量与循环稳定性的双重标杆，实现了4.78 mmol·g⁻¹的卓越提锂容量，100次循环后容量保持率高达96%，并在400次长循环后依然保持完整的球形形貌与晶体结构。该成果为开发下一代高效耐用的盐湖提锂电极材料提供了全新的体相工程范式。

图2、多层核壳结构的应力均质化机理与模拟分析

环境科学与工程学院2022级博士生刘晓倩为论文第一作者，褚华强教授为通讯作者。论文作者还包括环境科学与工程学院郝泽伟博士、刘统才博士、赵祺鹏研究员、周雪飞教授和张亚雷教授。该研究得到国家自然科学基金项目的资助。

 论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2525797123